層狀二維材料的晶體和缺陷結(jié)構(gòu)精準(zhǔn)調(diào)控研究提供了新思路
通過(guò)溶劑熱方法,成功制備出一種層間距寬化并富有缺陷的1T-VS 2 納米片,展現(xiàn)出優(yōu)異的電催化析氫性能。由于有機(jī)溶劑分子以及在反應(yīng)過(guò)程中產(chǎn)生的銨離子等的插層作用,該溶劑熱法制備出的VS 2 納米片層間距寬化至1.0 nm,比塊體VS 2 材料的層間距(0.575 nm)增加了74%。層間距的寬化引起晶格的畸變而引入眾多的缺陷,豐富的缺陷賦予VS 2 納米片更多的活性位點(diǎn),層間距的寬化還進(jìn)一步改變了VS 2 材料的電子結(jié)構(gòu),從而使得該VS 2 納米片具有更加優(yōu)化的氫吸附自由能(? G H )。HER測(cè)試結(jié)果表明,該VS 2 納米片呈現(xiàn)出優(yōu)異的電催化性能,具有較小的塔菲爾斜率(36 mV dec ?1 )、具有較低的過(guò)電位(-43 mV@10 mA cm ?2 )和良好的穩(wěn)定性(60 h)。此外,通過(guò)第一性原理計(jì)算的結(jié)果表明,層間距寬化的VS 2 具有更優(yōu)化的? G H (-0.044 eV),媲美貴金屬Pt(如圖3 ). 。并且,層間距的寬化可以降低缺陷形成能,使材料更易形成缺陷。這里,理論計(jì)算結(jié)果和實(shí)驗(yàn)相一致,較好地證明了通過(guò)層間距和缺陷的精細(xì)調(diào)控,可以有效提升二維材料的電催化析氫反應(yīng)活性, 揭示了層間距和缺陷結(jié)構(gòu)調(diào)控對(duì)提升電催化析氫的基本原理。此項(xiàng)研究工作為層狀二維材料的晶體和缺陷結(jié)構(gòu)精準(zhǔn)調(diào)控研究提供了新思路,為開(kāi)發(fā)高性能電催化析氫材料研究打開(kāi)了一扇新窗戶。
南方科技大學(xué)
2021-04-13