通過分子工程調(diào)控實(shí)現(xiàn)高選擇性二氧化碳電還原轉(zhuǎn)化
基于MDE具有明確活性中心結(jié)構(gòu)的特點(diǎn),團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步結(jié)合原位/在線X射線吸收光譜和理論計(jì)算深入揭示了取代基調(diào)控催化劑性能的機(jī)理(圖3)。研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn),NiPc MDEs的CO2還原起峰電位與Ni中心的部分還原緊密相關(guān),而不簡單取決于理論計(jì)算中的反應(yīng)能壘。氰基(CN)取代可以使分子更容易被還原,因此具有更正的起峰電位。此外,OMe取代可以提高催化過程中Ni-N鍵強(qiáng)度并促進(jìn)CO中間體脫附,從而提高催化劑穩(wěn)定性。
南方科技大學(xué)
2021-04-14