基于金屬納米粒子的局域表面等離激元因其高局域強(qiáng)度，小局域尺度，高靈敏度等特點(diǎn)，被大量應(yīng)用在不同領(lǐng)域。但是，幾個(gè)飛秒的超短模式壽命(dephasing time)大大限制了其應(yīng)用的廣泛性和實(shí)用性。該工作設(shè)計(jì)的多層結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了局域表面等離激元和傳播表面等離激元的強(qiáng)耦合(圖1(a))。動(dòng)態(tài)數(shù)值模擬結(jié)果也清晰地證明在強(qiáng)耦合下局域表面等離激元模式和傳播表面等離激元模式之間的能量交換。近場(chǎng)方面，光電子顯微鏡對(duì)表面等離激元模式進(jìn)行直接成像，大大突破了原有的遠(yuǎn)場(chǎng)探測(cè)技術(shù)的限制。并且結(jié)合不同激發(fā)光源，實(shí)現(xiàn)不同維度的探測(cè)。結(jié)合波長(zhǎng)可調(diào)的激光光源，光電子顯微鏡在頻域記錄下表面等離激元模式隨波長(zhǎng)變化的強(qiáng)度演化過程(圖1(b))。結(jié)合超快泵浦探測(cè)技術(shù)，光電子顯微鏡在時(shí)域記錄下表面等離激元模式隨時(shí)間變化的演化趨勢(shì)。該工作更加深入并直觀地探測(cè)強(qiáng)耦合體系中的能量轉(zhuǎn)換過程，并通過強(qiáng)耦合中失諧量的改變實(shí)現(xiàn)模式壽命的操控，相較于未耦合的局域表面等離模式，強(qiáng)耦合的模式壽命由6飛秒(10-15秒)提高到10飛秒。這一研究成果對(duì)進(jìn)一步發(fā)展基于表面等離激元的人工光合成、生物傳感等應(yīng)用具有重要的指導(dǎo)價(jià)值。

圖1、（a）光電子顯微鏡和多層結(jié)構(gòu)示意圖，（b）遠(yuǎn)場(chǎng)和近場(chǎng)探測(cè)曲線、不同波長(zhǎng)激光激發(fā)下光電子顯微鏡記錄的局域表面等離激元模式分布圖。

此研究是由北京大學(xué)和日本北海道大學(xué)共同合作完成，北京大學(xué)物理學(xué)院博士生楊京寰和重大儀器項(xiàng)目的國(guó)際合作者、北海道大學(xué)助理教授孫泉為該文章的共同第一作者，北京大學(xué)龔旗煌院士和北海道大學(xué)Misawa教授為共同通訊作者。除了自然科學(xué)基金委的國(guó)家重大科研儀器研制項(xiàng)目，該工作還得到了科技部、北京大學(xué)人工微結(jié)構(gòu)和介觀物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、極端光學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心、“2011計(jì)劃”量子物質(zhì)科學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心、日本文部科學(xué)省及學(xué)術(shù)振興會(huì)、北海道大學(xué)納米技術(shù)平臺(tái)等單位的支持。目前國(guó)家重大科研儀器研制項(xiàng)目“飛秒-納米時(shí)空分辨光學(xué)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)”的研制正在有序推進(jìn)中，已經(jīng)取得了一批包括此工作在內(nèi)的階段性成果。該實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)的核心儀器是附帶低能電子顯微功能的光電子顯微鏡(PEEM), 其激發(fā)光的波長(zhǎng)覆蓋范圍從極紫外到近紅外(圖2)。下一步該實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)有望在二維材料、光電材料與器件、表面介觀物理等研究領(lǐng)域大顯身手、發(fā)揮積極作用。

圖2、北京大學(xué)研究團(tuán)隊(duì)的飛秒納米時(shí)空分辨系統(tǒng)