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基于前期關(guān)于雙齒導(dǎo)向基團(tuán)輔助的C-H鍵活化策略，利用氨基酸作為母體結(jié)構(gòu)，設(shè)計(jì)合成了一類含有8-氨基喹啉基團(tuán)的新型手性配體（QAAligands），并制備了相應(yīng)的手性Ir(III)催化劑。在該催化劑的作用下，可以精準(zhǔn)調(diào)控二噁唑酮類化合物分子內(nèi)的C(sp3)-H鍵胺化反應(yīng)，以大于99%ee實(shí)現(xiàn)γ-內(nèi)酰胺的高效不對稱合成。該類新型催化劑具有一定的類酶特性，可以容忍大量水的存在，并且水的存在對于特定底物具有明顯的促進(jìn)效果。通過對催化劑的單晶結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析，作者發(fā)現(xiàn)該類手性Ir(III)催化劑中的五甲基環(huán)戊二烯基(Cp*)，8-氨基喹啉（AQ）和鄰苯二甲酰胺（NPhth）組成了一個(gè)規(guī)則的溝狀手性空腔，金屬中心處于手性空腔的內(nèi)部，從而使其具有優(yōu)異的立體控制能力。通過與韓國高等技術(shù)研究院的SukbokChang教授合作進(jìn)行計(jì)算化學(xué)的研究發(fā)現(xiàn)手性控制的關(guān)鍵因素是底物中的C-H鍵與NPhth基團(tuán)存在多個(gè)C-H/π弱相互作用。

近日，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)高敏銳教授課題組和俞書宏院士團(tuán)隊(duì)，設(shè)計(jì)了系列具有“富集”效應(yīng)的納米催化劑，結(jié)合流動電解池的合理設(shè)計(jì)，成功實(shí)現(xiàn)了二氧化碳到目標(biāo)產(chǎn)物的高選擇性轉(zhuǎn)化。相關(guān)工作在線發(fā)表于近期的《德國應(yīng)用化學(xué)》和《美國化學(xué)會志》。二氧化碳轉(zhuǎn)化技術(shù)不僅能夠降低大氣中的二氧化碳濃度，同時(shí)還可以得到諸多高附加值的碳基燃料。在現(xiàn)有的各種二氧化碳轉(zhuǎn)化技術(shù)中，電催化二氧化碳還原技術(shù)具有可在常溫常壓下進(jìn)行、能夠?qū)崿F(xiàn)人為閉合碳循環(huán)等優(yōu)點(diǎn)，成為一種具有應(yīng)用前景的方法。當(dāng)前，通過更高效催化劑的理性設(shè)計(jì)與可控合成，實(shí)現(xiàn)二氧化碳電還原技術(shù)走向工業(yè)化應(yīng)用成為研究重點(diǎn)與難點(diǎn)。研究人員使用簡單的微波熱合成，通過反應(yīng)參數(shù)調(diào)節(jié)，成功制備了3種具有不同尖端曲率半徑的硫化鎘納米結(jié)構(gòu)。模擬表明這種半導(dǎo)體材料尖端曲率半徑減小會引起尖端附近的電場強(qiáng)度增大，從而增強(qiáng)鉀離子在電極附近的富集。流動電解池測試表明，這種催化劑性能大大優(yōu)于其他過渡金屬硫?qū)倩镫姶呋瘎３死眉{米多針尖的“近鄰效應(yīng)”實(shí)現(xiàn)對目標(biāo)離子的富集外，研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步提出利用納米空腔的“限域效應(yīng)”來富集反應(yīng)中間體，實(shí)現(xiàn)二氧化碳到多碳燃料的高效率轉(zhuǎn)化。以上研究表明二氧化碳電還原反應(yīng)中催化劑納米結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)對催化性能的重要影響，納米尺度“富集效應(yīng)”可有效增強(qiáng)關(guān)鍵中間體的吸附，從而推動反應(yīng)高效率運(yùn)行。這種新的設(shè)計(jì)理念為今后相關(guān)電催化劑的設(shè)計(jì)和高附加值碳基燃料的合成提供了新思路。相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1002/ange.201912348https://doi.org/10.1021/jacs.0c01699

本發(fā)明公開了一種金屬復(fù)合物催化劑、其制備方法以及在制備D,L-薄荷醇中的應(yīng)用，該金屬復(fù)合物催化劑由如下重量百分比的元素組成：鎳70-85％、鋁8-10％、釩5-10％、鈷2-10％。該金屬復(fù)合物催化劑應(yīng)用于百里酚加氫制備D,L-薄荷醇時(shí)，具有反應(yīng)活性高，手性化合物消旋化速度快的特點(diǎn)。同時(shí)異構(gòu)化中加入的某種堿是減少輕組分副產(chǎn)物的關(guān)鍵。整個(gè)工藝反應(yīng)選擇性好，制備工藝簡單，生產(chǎn)成本低，合成路線對環(huán)境友好。

成果在甘油氫解中的反應(yīng)條件溫和，甘油的單程轉(zhuǎn)化率大于 55%， 1,2-丙二醇和 1,3-丙二醇的選擇性之和大于 90%，其余副產(chǎn)品也具有比原料甘油高得多的市場價(jià)格。

研究團(tuán)隊(duì)以硼(B)摻雜碳為載體，通過電子供體硼(B)對銥 (Ir) 的“原子束縛工程”以及對Ir活性中心電子結(jié)構(gòu)的調(diào)控，獲得高活性HER催化劑Ir@NBD-C，且Ir的用量僅占商用催化劑的1/4。

在金屬釕表面，另一種不穩(wěn)定的中間產(chǎn)物*N 2

在多元醇綠色催化氧化的研究工作中，科研人員提出利用穩(wěn)定的配位環(huán)境和最大的原子利用效率來釋放單原子催化劑潛力的思路，該方法不僅可以實(shí)現(xiàn)貴金屬催化劑的抗浸出失活，同時(shí)還能提高羥基酸的選擇性。

近日，天津大學(xué)趙廣久教授團(tuán)隊(duì)在鈣鈦礦材料的激發(fā)態(tài)化學(xué)機(jī)制研究方面取得突破性進(jìn)展。相關(guān)研究成果發(fā)表在《Chemical Engineering Journal》（IF: 10.65）上。該團(tuán)隊(duì)首次合成了一種新型非鉛雙鈣鈦礦材料，并調(diào)控晶格畸變，調(diào)控了激發(fā)態(tài)載流子動力學(xué)，從而顯著促進(jìn)了光致發(fā)光量子產(chǎn)率的提升，對進(jìn)一步的材料開發(fā)和應(yīng)用有很強(qiáng)的指導(dǎo)意義。 研究背景 在過去的十年中，關(guān)于鈣鈦礦材料的開發(fā)和應(yīng)用一直在光伏電池和發(fā)光領(lǐng)域得到了極大的發(fā)展。鈣鈦礦納米晶體的與其塊狀材料相比，具有許多優(yōu)勢，例如鈣鈦礦納米晶具有高的光致發(fā)光量子產(chǎn)率，顏色可調(diào)，同時(shí)易于大規(guī)模制備柔性器件。因此，鹵化鈣鈦礦納米晶體已成為研究人員的重要研究對象。 不幸的是，鉛的毒性限制了鹵化鉛的進(jìn)一步應(yīng)用鈣鈦礦納米晶體。最近報(bào)道了一些無鉛鈣鈦礦納米晶體的合成，但是其很難構(gòu)造3D的鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致性能不佳。鉛基鈣鈦礦的出色光學(xué)性能NC由獨(dú)特的3D鈣鈦礦結(jié)構(gòu)和ns2電子軌道，使其具有優(yōu)異的電荷載流子行為。同時(shí)，幾種雙鈣鈦礦納米晶體 3D結(jié)構(gòu)取得了一些進(jìn)展。但是有兩個(gè)問題仍然存在。一種是開發(fā)更新穎的雙納米晶體來配合設(shè)備的應(yīng)用；另一種是使用高精度光譜探索更深層次的激發(fā)態(tài)動力學(xué)。因此，更有效的合成技術(shù)改造和更深刻的載流子動力學(xué)研究是目前最有效的方法，這可提高無鉛鈣鈦礦納米晶體的應(yīng)用前景。 研究基礎(chǔ) 在前期的研究中，團(tuán)隊(duì)在鈣鈦礦光電材料設(shè)計(jì)與機(jī)理研究方面取得了一系列的原創(chuàng)性成果。前期我們團(tuán)隊(duì)通過離子摻雜誘導(dǎo)相轉(zhuǎn)變，從非活性相轉(zhuǎn)變?yōu)榛钚韵啵沟冒l(fā)光效率得到大幅度提高 (Angew. Chemie. Int. Ed. 2019, 58, 11642.) ; 在認(rèn)識到晶型對發(fā)光調(diào)控的重要影響后，我們進(jìn)一步地通過離子摻雜控制晶格變形程度進(jìn)而調(diào)控發(fā)光峰的寬度，可以在實(shí)現(xiàn)高發(fā)光效率的同時(shí)隨意控制發(fā)光峰寬度的窄化和拓寬(Chem. Eng. J. 2020, 125367; J. Lumin. 2020, 117045; 2D Mater. 2020, 7, 031008.)；最后我們?yōu)榱碎_發(fā)多手段實(shí)現(xiàn)構(gòu)象調(diào)控，我們通過引入不同的左右旋手性基團(tuán)，從而實(shí)現(xiàn)手性的傳遞和放大(J. Mater. Chem. C. 2020, 8, 5673. Phys. Chem. Chem. Phys. 2020, 22, 17299.)。 研究進(jìn)展 在這項(xiàng)工作中，趙廣久團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新地開發(fā)了高效光致發(fā)光鈉鉍雙鈣鈦礦Cs2NaBiX6（X = Cl，Br）納米晶體。該團(tuán)隊(duì)通過離子摻雜控制晶格畸變，促進(jìn)自陷態(tài)激子的捕獲，實(shí)現(xiàn)了超快的熱載流子弛豫；同時(shí)，DFT理論計(jì)算分析表明離子摻雜后的晶體的能帶結(jié)構(gòu)從間接帶隙轉(zhuǎn)變?yōu)橹苯訋叮龠M(jìn)了電子空穴的輻射復(fù)合；此外離子摻雜也降低了晶體的體相缺陷，減少了缺陷產(chǎn)生的非輻射復(fù)合。以上三者的貢獻(xiàn)綜合作用從而大幅度促進(jìn)了光致發(fā)光產(chǎn)率的提升，結(jié)果離子摻雜后的雙鈣鈦礦Cs2NaBiCl6 NCs可顯示約16％的明亮寬帶光致發(fā)光PLQY，高于迄今為止報(bào)告的單組分鈣鈦礦發(fā)光材料（2-10％）。我們的研究為未來的新材料的開發(fā)和應(yīng)用提供了指導(dǎo)。

項(xiàng)目成果/簡介:近日，天津大學(xué)趙廣久教授團(tuán)隊(duì)在鈣鈦礦材料的激發(fā)態(tài)化學(xué)機(jī)制研究方面取得突破性進(jìn)展。相關(guān)研究成果發(fā)表在《Chemical Engineering Journal》（IF: 10.65）上。該團(tuán)隊(duì)首次合成了一種新型非鉛雙鈣鈦礦材料，并調(diào)控晶格畸變，調(diào)控了激發(fā)態(tài)載流子動力學(xué)，從而顯著促進(jìn)了光致發(fā)光量子產(chǎn)率的提升，對進(jìn)一步的材料開發(fā)和應(yīng)用有很強(qiáng)的指導(dǎo)意義。 研究背景 在過去的十年中，關(guān)于鈣鈦礦材料的開發(fā)和應(yīng)用一直在光伏電池和發(fā)光領(lǐng)域得到了極大的發(fā)展。鈣鈦礦納米晶體的與其塊狀材料相比，具有許多優(yōu)勢，例如鈣鈦礦納米晶具有高的光致發(fā)光量子產(chǎn)率，顏色可調(diào)，同時(shí)易于大規(guī)模制備柔性器件。因此，鹵化鈣鈦礦納米晶體已成為研究人員的重要研究對象。 不幸的是，鉛的毒性限制了鹵化鉛的進(jìn)一步應(yīng)用鈣鈦礦納米晶體。最近報(bào)道了一些無鉛鈣鈦礦納米晶體的合成，但是其很難構(gòu)造3D的鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致性能不佳。鉛基鈣鈦礦的出色光學(xué)性能NC由獨(dú)特的3D鈣鈦礦結(jié)構(gòu)和ns2電子軌道，使其具有優(yōu)異的電荷載流子行為。同時(shí)，幾種雙鈣鈦礦納米晶體 3D結(jié)構(gòu)取得了一些進(jìn)展。但是有兩個(gè)問題仍然存在。一種是開發(fā)更新穎的雙納米晶體來配合設(shè)備的應(yīng)用；另一種是使用高精度光譜探索更深層次的激發(fā)態(tài)動力學(xué)。因此，更有效的合成技術(shù)改造和更深刻的載流子動力學(xué)研究是目前最有效的方法，這可提高無鉛鈣鈦礦納米晶體的應(yīng)用前景。 研究基礎(chǔ) 在前期的研究中，團(tuán)隊(duì)在鈣鈦礦光電材料設(shè)計(jì)與機(jī)理研究方面取得了一系列的原創(chuàng)性成果。前期我們團(tuán)隊(duì)通過離子摻雜誘導(dǎo)相轉(zhuǎn)變，從非活性相轉(zhuǎn)變?yōu)榛钚韵啵沟冒l(fā)光效率得到大幅度提高 (Angew. Chemie. Int. Ed. 2019, 58, 11642.) ; 在認(rèn)識到晶型對發(fā)光調(diào)控的重要影響后，我們進(jìn)一步地通過離子摻雜控制晶格變形程度進(jìn)而調(diào)控發(fā)光峰的寬度，可以在實(shí)現(xiàn)高發(fā)光效率的同時(shí)隨意控制發(fā)光峰寬度的窄化和拓寬(Chem. Eng. J. 2020, 125367; J. Lumin. 2020, 117045; 2D Mater. 2020, 7, 031008.)；最后我們?yōu)榱碎_發(fā)多手段實(shí)現(xiàn)構(gòu)象調(diào)控，我們通過引入不同的左右旋手性基團(tuán)，從而實(shí)現(xiàn)手性的傳遞和放大(J. Mater. Chem. C. 2020, 8, 5673. Phys. Chem. Chem. Phys. 2020, 22, 17299.)。 研究進(jìn)展 在這項(xiàng)工作中，趙廣久團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新地開發(fā)了高效光致發(fā)光鈉鉍雙鈣鈦礦Cs2NaBiX6（X = Cl，Br）納米晶體。該團(tuán)隊(duì)通過離子摻雜控制晶格畸變，促進(jìn)自陷態(tài)激子的捕獲，實(shí)現(xiàn)了超快的熱載流子弛豫；同時(shí)，DFT理論計(jì)算分析表明離子摻雜后的晶體的能帶結(jié)構(gòu)從間接帶隙轉(zhuǎn)變?yōu)橹苯訋叮龠M(jìn)了電子空穴的輻射復(fù)合；此外離子摻雜也降低了晶體的體相缺陷，減少了缺陷產(chǎn)生的非輻射復(fù)合。以上三者的貢獻(xiàn)綜合作用從而大幅度促進(jìn)了光致發(fā)光產(chǎn)率的提升，結(jié)果離子摻雜后的雙鈣鈦礦Cs2NaBiCl6 NCs可顯示約16％的明亮寬帶光致發(fā)光PLQY，高于迄今為止報(bào)告的單組分鈣鈦礦發(fā)光材料（2-10％）。我們的研究為未來的新材料的開發(fā)和應(yīng)用提供了指導(dǎo)。