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配位聚合物是由無機(jī)金屬中心與橋連的有機(jī)配體通過自組裝相互連接，形成的一類具有周期性網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的晶態(tài)多孔材料。 一、項(xiàng)目進(jìn)展 創(chuàng)意計(jì)劃階段 二、負(fù)責(zé)人及成員 姓名 學(xué)院/所學(xué)專業(yè) 入學(xué)/畢業(yè)時(shí)間 祝渙鈞 化學(xué)與化工學(xué)院應(yīng)用化學(xué)專業(yè) 2019年9月至2023年6月 吳凌志 化學(xué)與化工學(xué)院應(yīng)用化學(xué)專業(yè) 2019年9月至2023年6月 鄭毅 化學(xué)與化工學(xué)院應(yīng)用化學(xué)專業(yè) 2019年9月至2023年6月 王梓 化學(xué)與化工學(xué)院應(yīng)用化學(xué)專業(yè) 2019年9月至2023年6月 武辰禹 化學(xué)與化工學(xué)院應(yīng)用化學(xué)專業(yè) 2019年9月至2023年6月 三、指導(dǎo)教師 姓名 學(xué)院/所學(xué)專業(yè) 職務(wù)/職稱 研究方向 覃玲 化學(xué)與化工學(xué)院 副教授 多功能配位聚合物材料的合成及應(yīng)用研究 四、項(xiàng)目簡(jiǎn)介 配位聚合物是由無機(jī)金屬中心與橋連的有機(jī)配體通過自組裝相互連接，形成的一類具有周期性網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的晶態(tài)多孔材料。它具有多樣的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，并且稀疏多孔，密度較低。這些特點(diǎn)使得它在吸附，催化，儲(chǔ)能的各個(gè)方面有著優(yōu)良的效果。 本項(xiàng)目主要目的在于合成鈷/鎳基配位聚合物，選擇合適的有機(jī)配體與金屬離子鈷/鎳通過配位鍵構(gòu)筑得到鈷鎳基配位聚合物，利用單晶衍射、元素分析、紅外光譜等方法對(duì)其結(jié)構(gòu)及組成進(jìn)行表征，或者通過合成和摻雜的方式，調(diào)控它的析氫性能，設(shè)計(jì)出高催化活性和穩(wěn)定性、低成本的非貴金屬催化劑。 項(xiàng)目組成員通過設(shè)計(jì)選擇有機(jī)配體與金屬離子，通過溶劑熱方法合成了多種金屬有機(jī)框架材料，并將其熱解得到衍生材料。通過線性伏安掃描法等多種實(shí)驗(yàn)方法測(cè)試了它們的電催化性能，其中化合物Ni-MOF的初始電位為-356mV，Tafel斜率127.3 mV⋅dec-1。Co-MOF通過摻雜Zn2+后，過電位降低到-307 mV，Tafel斜率150.2 mV⋅dec-1。我們還合成了一種對(duì)金屬離子（Fe3+）與抗生素（加替沙星）有明顯檢測(cè)效果的鋅基材料，可作為多功能探針檢測(cè)水中金屬離子和抗生素的殘余量。由于化合物沒有催化位點(diǎn)，我們通過摻雜鈷金屬的方式，改善了它的電催化析氫性能，使它具有較低的初始電位(-423 mV)、較低的Tafel效率(101.9 mV⋅dec-1)和較好的循環(huán)穩(wěn)定性。 項(xiàng)目為研究高性能和穩(wěn)定性的HER電催化劑及金屬離子和抗生素?zé)晒馓结槻牧系脑O(shè)計(jì)合成提供了可行的思路。

本發(fā)明涉及一種鉻基催化劑，特別涉及一種利用溶膠-凝膠自燃燒法制備高比表面鉻基氟化催化劑的方法。

本團(tuán)隊(duì)采用獨(dú)特的從“0 到 1”的原創(chuàng)水相體系制備技術(shù)路線，實(shí)現(xiàn)鉑載量從 30-60%不同系列鉑碳催化劑的小規(guī)模批量制備。以典型的50%鉑碳催化劑為例，催化劑粒徑 2.5nm，均勻分布，BET 面 積 260m2/g，電化學(xué)活性面積 80 m2/g，初始質(zhì)量活性 0.25 A/[email protected]；按照 DOE 測(cè)試標(biāo)準(zhǔn)，3 萬圈循環(huán)，電化學(xué)活性面積衰減30%，質(zhì)量活性衰減 35%。小規(guī)模量產(chǎn)的鉑碳催化劑一致性偏差小于5%，且制備過程環(huán)保、成本低、性價(jià)比優(yōu)良。以此鉑碳催化劑制備的膜電極功率密度大于 1.1W/[email protected]。 鉑基合金催化劑包括鉑鎳碳和鉑鈷碳，催化劑中活性組分含量大于45%，平均粒徑 3.6nm，BET面積305 m2/g，電化學(xué)活性面積 65 m2/g，初始質(zhì)量活性 0.55 A/[email protected]；按照DOE測(cè)試標(biāo)準(zhǔn)，3萬圈循環(huán)，電化學(xué)活性面積衰減30%，質(zhì)量活性衰減30%。    

手性二芳基甲醇是重要的手性藥物合成前體，比如 (R)-新苯海 拉明、(R)-鄰甲苯海明，(S)-卡比沙明、(R,R)-氯馬斯汀等手性藥物就 是由光學(xué)活性二芳基甲醇合成得到，尚有一些具有明顯抗腫瘤前景的 化合物也是由手性二芳基甲醇合成的。本技術(shù)使用容易合成且價(jià)格低 廉的格氏試劑在不對(duì)稱催化的條件下與芳香醛加成，使用四異丙醇鈦 和 N,N,N′,N′-四甲基二氨基乙醚為添加劑，使用 10 mol% 光學(xué)活性 H8-BINOL 為手性配體，產(chǎn)物產(chǎn)

本發(fā)明公開了一種鈷基過渡金屬氧還原催化劑及其制備方法和 應(yīng)用，該方法包括如下步驟：將鈷鹽和含氮有機(jī)配體分別加入到乙醇 中，使兩者充分反應(yīng)形成鈷絡(luò)合物溶液；向上述溶液中加入碳材料， 在油浴中回流反應(yīng)，使鈷絡(luò)合物均勻吸附在碳材料表面；蒸發(fā)除去乙 醇，將剩余物質(zhì)研磨均勻，得到黑色粉末；將該黑色粉末在惰性氣體 環(huán)境下，在 600～900℃下熱處理 0.5～3 小時(shí)，即可得到所述鈷基過渡 金屬氧還原催化劑。該催化劑摒棄了貴金屬

手性二芳基甲醇是重要的手性藥物合成前體，比如 (R)-新苯海 拉明、(R)-鄰甲苯海明，(S)-卡比沙明、(R,R)-氯馬斯汀等手性藥物 就是由光學(xué)活性二芳基甲醇合成得到，尚有一些具有明顯抗腫瘤前景 的化合物也是由手性二芳基甲醇合成的。本技術(shù)使用容易合成且價(jià)格 低廉的格氏試劑在不對(duì)稱催化的條件下與芳香醛加成，使用四異丙醇 鈦和 N,N,N′,N′-四甲基二氨基乙醚為添加劑，使用 10 mol% 光學(xué) 活性 H8-BINOL 為手性配體，產(chǎn)物產(chǎn)率為 90 ~ 97%，光學(xué)活性在 90 ~ >99

本發(fā)明提供一種用于合成氣制甲醇的負(fù)載型銅基催化劑，在納米SiO2表面，通過多層負(fù)載，得到以CuO為主要活性組分、MgO為催化劑助劑的催化劑。本發(fā)明還提供一種上述催化劑的制備方法，1.在混合均勻的體系中加入含沉淀劑的醇溶液，完成第一層負(fù)載；2.滴加含沉淀劑的醇溶液，完成第二層負(fù)載；3.滴加含沉淀劑的醇溶液，完成第三層負(fù)載；4.進(jìn)行多次的離心、再分散、洗滌，然后干燥，焙燒得到催化劑。本發(fā)明采用載體表面的吸附層作為反應(yīng)場(chǎng)所，限制了負(fù)載粒子的長(zhǎng)大，并通過對(duì)負(fù)載過程的調(diào)控，控制前驅(qū)體的晶體結(jié)構(gòu)，從而制備得到粒徑小、分散性高的負(fù)載型納米催化劑，并且在較小的負(fù)載量下就能實(shí)現(xiàn)催化劑的高活性。

已有樣品/n本項(xiàng)目建立了從葡萄糖生產(chǎn)戊二胺完整的工藝包。創(chuàng)新了自有知識(shí)產(chǎn)權(quán)的賴氨酸生產(chǎn)菌種，糖酸轉(zhuǎn)化率達(dá)到75%，是報(bào)道最高水平；通過蛋白質(zhì)工程手段獲得了耐受高溫、高pH且具有高活性的賴氨酸脫羧酶突變體，其酶學(xué)性能處于已報(bào)道的最高水平；通過調(diào)整酶的生產(chǎn)工藝和賴氨酸催化工藝，利用該酶進(jìn)行戊二胺轉(zhuǎn)化，1噸發(fā)酵罐上6h內(nèi)可以獲得218g/L的戊二胺，摩爾轉(zhuǎn)化率大于98%；打通了戊二胺提取路線。經(jīng)過初步核算，戊二胺的生產(chǎn)成本可以控制在1.4萬每噸左右，遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于己二胺（2.5萬每噸）。該成果已申請(qǐng)4項(xiàng)中國(guó)發(fā)明

為電解水領(lǐng)域展示了一種以廉價(jià)的不銹鋼網(wǎng)衍生出的能夠在堿性條件下高效分解水的電極材料。通過將普通商用的304型柔性不銹鋼網(wǎng)進(jìn)行酸腐蝕剝離并在高溫利用氨氣以及磷化氫氣體活化處理，分別制備出了性能媲美金屬鉑和氧化銥電極性能的陽(yáng)極和陰極電極。這種電極具有以下優(yōu)點(diǎn)：       （1）成本低廉：304型柔性不銹鋼網(wǎng)每平方米售價(jià)40美元，而其他常用的非貴金屬替代電極材料如鎳網(wǎng)每平方米100美元，碳布每平方米875美元。金屬鉑和二氧化銥就更加昂貴得多。       （2）活性優(yōu)異：得益于表面的腐蝕剝離增加的活性比表面積以及高溫氨氣或磷化氫氣體的燒灼引入的氮或磷原子，制備的氮摻雜活化電極析氫活性與金屬鉑相近，磷摻雜活化電極析氧活性較二氧化銥高。電解水整體體系性能比傳統(tǒng)組合金屬鉑-二氧化銥系統(tǒng)的超電勢(shì)還要小。       （3）性能穩(wěn)定：整個(gè)體系將近6天不間斷工作時(shí)間之內(nèi)性能未觀察到任何衰減。

利用前手性或內(nèi)消旋的烯基1,3-二醇為原料，三氟甲基碘試劑或氟烷基磺酰氯為氟烷基自由基前體，在Cu(I)和手性磷酸協(xié)同催化下首次實(shí)現(xiàn)了去對(duì)稱化不對(duì)稱自由基反應(yīng)。該反應(yīng)具有很好的非對(duì)映選擇性和對(duì)映選擇性，同時(shí)反應(yīng)條件溫和，底物適用范圍廣泛，為具有多個(gè)手性中心的四氫呋喃骨架化合物的合成提供了一條新的途徑