關(guān)于微腔表面非線性光學(xué)的研究
北京大學(xué)物理學(xué)院肖云峰教授與龔旗煌院士領(lǐng)導(dǎo)的研究團(tuán)隊在微腔非線性光學(xué)研究取得重要進(jìn)展:首次實現(xiàn)有機(jī)分子修飾的二氧化硅光學(xué)微腔的高效三次諧波產(chǎn)生,比此前報道的二氧化硅微腔轉(zhuǎn)換效率提高了四個量級,接近晶體微環(huán)腔三次諧波的最高轉(zhuǎn)換效率。成果被《物理評論快報》以封面及編輯推薦形式亮點報道:Phys. Rev. Lett. 123, 173902 (2019)。論文題為“Microcavity Nonlinear Optics with an Organically Functionalized Surface” (https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.123.173902)。左圖:二氧化硅微腔表面修飾有機(jī)共軛分子;右圖:實驗測得的激發(fā)光和三次諧波光譜圖 三階非線性光學(xué)效應(yīng)是現(xiàn)代光學(xué)研究和應(yīng)用中最重要的非線性光學(xué)過程之一,被廣泛應(yīng)用于實現(xiàn)光頻梳、全光開關(guān)和量子光源等。二氧化硅回音壁微腔由于具有超高的品質(zhì)因子和成熟的制備工藝,已經(jīng)成為是現(xiàn)代光子學(xué)研究的重要器件。然而,由于材料的限制,二氧化硅三階光學(xué)非線性響應(yīng)較弱于多數(shù)晶體材料,這嚴(yán)重地制約了二氧化硅微腔器件的性能。另一方面,有機(jī)共軛小分子具有離域的?電子系統(tǒng),在光場激發(fā)下,離域電子表現(xiàn)出很強(qiáng)的非諧振動,從而具有很高的非線性響應(yīng)系數(shù)。同時,回音壁微腔的表面倏逝場為微腔與外界物質(zhì)相互作用提供天然的通道。因此,采用表面修飾技術(shù),光學(xué)微腔和高非線性響應(yīng)的有機(jī)分子形成連結(jié);有機(jī)分子通過表面倏逝場作用,有效地調(diào)控微腔系統(tǒng)的非線性效應(yīng),從而提高微腔器件的性能甚至可能突破微腔材料的限制。 在該項工作中,研究團(tuán)隊通過采用兩步反應(yīng)法,實現(xiàn)了二氧化硅微腔表面均勻地修飾有機(jī)分子層,既有效增強(qiáng)了微腔表面三階非線性系數(shù),同時保持了腔的高品質(zhì)因子特性。實驗中,研究者采用最近發(fā)展的動態(tài)相位匹配技術(shù),即基于腔克爾效應(yīng)和熱效應(yīng)補(bǔ)償非線性頻率轉(zhuǎn)換過程中本征的相位失配,實現(xiàn)泵浦光和諧波頻率與熱腔模頻率的共振匹配,最終實驗上觀測到三次諧波轉(zhuǎn)換效率達(dá)到1680%/W2,比之前報道的二氧化硅微腔的最高轉(zhuǎn)換效率提高了四個量級,接近目前晶體微環(huán)腔轉(zhuǎn)換效率的最高值。研究者進(jìn)一步地在實驗上揭示了三次諧波的增強(qiáng)來自表面修飾的有機(jī)分子:微腔三次諧波/合頻轉(zhuǎn)換效率顯著依賴于泵浦光偏振,平均輸出功率對比度達(dá)到50倍,這是由于有機(jī)分子偶極取向?qū)е碌钠褚蕾図憫?yīng)。該工作采用的表面修飾技術(shù)和動態(tài)相位匹配方法可以普適地推廣到其它微腔和光波導(dǎo)等體系中,在寬帶可調(diào)諧非線頻率轉(zhuǎn)換和表面科學(xué)研究中發(fā)揮重要作用。
北京大學(xué)
2021-04-11