城市氣溶膠相態(tài)垂直分布的激光雷達(dá)遙感技術(shù)
大氣氣溶膠,即大氣中的懸浮顆粒物。通常所說的PM10(粒徑小于10微米,可吸入顆粒物)或者PM2.5(粒徑小于2.5微米,可入肺細(xì)粒子)是大氣氣溶膠的重要組成部分。從生成來源上看,大氣氣溶膠分為一次氣溶膠(Primary Aerosols)和二次氣溶膠(Secondary Aerosols)。一次氣溶膠指自然界或人類活動直接排放的氣溶膠粒子;二次氣溶膠指通過大氣中的物理、化學(xué)過程新生成的氣溶膠粒子。在大氣污染過程中,汽車尾氣以及人類其他燃燒過程中產(chǎn)生的氮氧化物、煤炭等含硫燃料燃燒產(chǎn)生的二氧化硫等氣體通過參與這些復(fù)雜的過程產(chǎn)生二次氣溶膠,即“氣-粒”轉(zhuǎn)化過程。二次氣溶膠是重度霾過程的氣溶膠污染物的重要來源。 大氣氣溶膠以固態(tài)、半固態(tài)或者液態(tài)幾種形式的相態(tài)而存在,其相態(tài)與上述大氣中的化學(xué)過程有著緊密的聯(lián)系。氣溶膠粒子可以作為大氣化學(xué)反應(yīng)的“容器”,在氣溶膠表面或內(nèi)部進(jìn)行與二次氣溶膠生成有關(guān)的化學(xué)反應(yīng)。氣相分子在不同相態(tài)的顆粒物中的傳輸速率差別很大,固態(tài)氣溶膠幾乎只有表面能發(fā)生氣相化學(xué)反應(yīng),而液態(tài)氣溶膠在顆粒內(nèi)部也能發(fā)生化學(xué)反應(yīng)。因此化學(xué)反應(yīng)加速與液態(tài)氣溶膠表面積和體積的增大會形成正反饋過程,在液態(tài)氣溶膠上發(fā)生的異相化學(xué)反應(yīng)生成二次氣溶膠,對霧霾過程中顆粒物爆發(fā)性增長有重要的貢獻(xiàn)。因此,對城市氣溶膠在邊界層內(nèi)以什么相態(tài)存在的空間分布的探測,是研究二次氣溶膠生成、演化和擴(kuò)散所迫切需要的一項(xiàng)技術(shù),對于理解霧霾形成的機(jī)理有著重要的意義。 氣溶膠的相態(tài)與顆粒物的化學(xué)組分和環(huán)境的相對濕度有關(guān)。目前對于顆粒物相態(tài)的測量,通常僅限于地面采樣觀測,缺少垂直空間方向上顆粒物相態(tài)的探測手段。在顆粒物濃度相對較高的大氣邊界層內(nèi),垂直方向上相對濕度往往有很大的變化,氣溶膠的相態(tài)也一定存在很大差異。 北京大學(xué)物理學(xué)院大氣與海洋科學(xué)系李成才副教授研究組與北京大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院朱彤教授研究組、吳志軍研究員研究組共同合作,提出了一種新的利用偏振激光雷達(dá)獲得氣溶膠粒子相態(tài)垂直廓線的方法。氣溶膠粒子對入射電磁波的散射過程,會造成散射光偏振特性的改變,如果利用線偏振光照射,散射光的偏振度相對于入射光會減小,這種改變稱為氣溶膠的退偏振能力。利用激光雷達(dá)觀測的大氣退偏振比可以對氣溶膠粒子進(jìn)行分類,例如非球形的冰晶和沙塵具有較大的退偏振比,而近于球形的城市氣溶膠細(xì)粒子具有較小的退偏振比,區(qū)分沙塵與城市細(xì)粒子氣溶膠的觀測技術(shù)在國內(nèi)外已經(jīng)比較成熟,通常也是激光雷達(dá)業(yè)務(wù)觀測的一項(xiàng)主要內(nèi)容。但是把類似的觀測進(jìn)一步應(yīng)用于區(qū)分城市氣溶膠細(xì)粒子的特性,國際上尚沒有相應(yīng)的研究結(jié)果。通常來說,固態(tài)顆粒物形狀不規(guī)則,而液態(tài)顆粒物更趨近于球型,不同相態(tài)的粒子退偏振能力存在差異。結(jié)合激光雷達(dá)垂直觀測以及地面顆粒物相態(tài)儀的測量,研究組發(fā)現(xiàn),激光雷達(dá)觀測的城市氣溶膠細(xì)粒子后向散射退偏振比與氣溶膠粒子的彈跳率(與相態(tài)相關(guān))具有很好的關(guān)系,從而建立了利用氣溶膠粒子后向散射退偏振比反演氣溶膠相態(tài)的參數(shù)化方案,并在國際上首次實(shí)現(xiàn)了長時間實(shí)時連續(xù)的氣溶膠相態(tài)垂直廓線的探測。偏振激光雷達(dá)反演氣溶膠粒子相態(tài)概念圖 該研究成果已在線發(fā)表在美國化學(xué)學(xué)會(ACS)主辦的環(huán)境與生態(tài)領(lǐng)域國際頂級期刊Environmental Science & Technology Letters(2018 IF=6.934)上。大氣與海洋科學(xué)系博士研究生檀望舒為論文第一作者,通訊作者為李成才副教授。北京大學(xué)為唯一通訊作者單位。論文評審人之一對論文成果基于高度評價:“......to my knowledge, it is the first time in field studies. Particle phase states have been a hot topic because they can potentially influence the rates of gas-particle partitioning and multiphase reactions. I think this is a timely paper on this topic. The use of lidar depolarization to detect the particle phase states is novel”。
北京大學(xué)
2021-04-11