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產(chǎn)品詳細(xì)介紹

硫化物固態(tài)電解質(zhì)（LGPS）由于擁有與液態(tài)電解質(zhì)接近的室溫離子電導(dǎo)率，因此被視為下一代高能量密度電池的候選體系之一。但是，由于硫化物固態(tài)電解質(zhì)較窄的電化學(xué)窗口（如Li10GeP2S12，1.7~2.1 V vs. Li/Li+）,在與較高工作電壓的LiCoO2氧化物正極（LCO）匹配時(shí)會(huì)發(fā)生一系列副反應(yīng)，在界面處堆積低電導(dǎo)的氧化副產(chǎn)物(如Li3PS4, S, GeS2），同時(shí)LGPS和LCO電化學(xué)勢(shì)的不匹配還將導(dǎo)致界面處產(chǎn)生空間電荷層（SCL），這些因素都將極大地增加固態(tài)電池的界面阻抗，進(jìn)而使得固態(tài)電池的性能迅速衰減。目前，解決氧化物正極-硫化物固態(tài)電解質(zhì)界面不匹配問題的主要途徑為在氧化物正極表面包覆一層過渡層，用以緩沖正極和電解質(zhì)界面的電勢(shì)不匹配問題。 通過簡(jiǎn)單易行的固相包覆方法，首先將粒徑為10 nm二氧化鈦納米顆粒均勻分散在鈷酸鋰表面，再通過高溫?zé)Y(jié)處理在鈷酸鋰表面形成一層約1.5納米保護(hù)層。對(duì)照實(shí)驗(yàn)，F(xiàn)IB-TEM原位觀察和XPS佐證表明通過高溫原位反應(yīng)鈷酸鋰表面將形成Li2CoTi3O8尖晶石相(LCTO)。具有穩(wěn)定三維尖晶石結(jié)構(gòu)的LCTO晶體在鈷酸鋰工作的電壓區(qū)間依然能保持結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，與鈷酸鋰基體之間具備較強(qiáng)的鍵合，同時(shí)具有高的鋰離子擴(kuò)散能力（Li+= 8.22×10-7 cm2 s−1），低電子電導(dǎo)（2.5×10-8 S cm-1）。這些性質(zhì)將有助于在LCO和LGPS之間形成有效的電壓降，保持界面穩(wěn)定性的同時(shí)提供快速的離子遷移通道。理論計(jì)算表明，相較于LCO/LGPS界面，通過引入LCTO中間層產(chǎn)生的兩個(gè)替代界面，即LCTO/LCO和LCTO/LGPS具有更強(qiáng)的熱力學(xué)穩(wěn)定性和更強(qiáng)的界面親和力。

項(xiàng)目成果/簡(jiǎn)介:硫化物固態(tài)電解質(zhì)（LGPS）由于擁有與液態(tài)電解質(zhì)接近的室溫離子電導(dǎo)率，因此被視為下一代高能量密度電池的候選體系之一。但是，由于硫化物固態(tài)電解質(zhì)較窄的電化學(xué)窗口（如Li10GeP2S12，1.7~2.1 V vs. Li/Li+）,在與較高工作電壓的LiCoO2氧化物正極（LCO）匹配時(shí)會(huì)發(fā)生一系列副反應(yīng)，在界面處堆積低電導(dǎo)的氧化副產(chǎn)物(如Li3PS4, S, GeS2），同時(shí)LGPS和LCO電化學(xué)勢(shì)的不匹配還將導(dǎo)致界面處產(chǎn)生空間電荷層（SCL），這些因素都將極大地增加固態(tài)電池的界面阻抗，進(jìn)而使得固態(tài)電池的性能迅速衰減。目前，解決氧化物正極-硫化物固態(tài)電解質(zhì)界面不匹配問題的主要途徑為在氧化物正極表面包覆一層過渡層，用以緩沖正極和電解質(zhì)界面的電勢(shì)不匹配問題。 通過簡(jiǎn)單易行的固相包覆方法，首先將粒徑為10 nm二氧化鈦納米顆粒均勻分散在鈷酸鋰表面，再通過高溫?zé)Y(jié)處理在鈷酸鋰表面形成一層約1.5納米保護(hù)層。對(duì)照實(shí)驗(yàn)，F(xiàn)IB-TEM原位觀察和XPS佐證表明通過高溫原位反應(yīng)鈷酸鋰表面將形成Li2CoTi3O8尖晶石相(LCTO)。具有穩(wěn)定三維尖晶石結(jié)構(gòu)的LCTO晶體在鈷酸鋰工作的電壓區(qū)間依然能保持結(jié)構(gòu)穩(wěn)定，與鈷酸鋰基體之間具備較強(qiáng)的鍵合，同時(shí)具有高的鋰離子擴(kuò)散能力（Li+= 8.22×10-7 cm2 s?1），低電子電導(dǎo)（2.5×10-8 S cm-1）。這些性質(zhì)將有助于在LCO和LGPS之間形成有效的電壓降，保持界面穩(wěn)定性的同時(shí)提供快速的離子遷移通道。理論計(jì)算表明，相較于LCO/LGPS界面，通過引入LCTO中間層產(chǎn)生的兩個(gè)替代界面，即LCTO/LCO和LCTO/LGPS具有更強(qiáng)的熱力學(xué)穩(wěn)定性和更強(qiáng)的界面親和力。

通過使用鉛的條狀非公度相作為鉛膜和硅襯底的界面，用超高真空分子束外延技術(shù)成功制備出一種宏觀面積的、塞曼保護(hù)的新型二維超導(dǎo)體。系統(tǒng)的低溫強(qiáng)磁場(chǎng)實(shí)驗(yàn)表明，該體系的超導(dǎo)電性可存在于超過40特斯拉的平行強(qiáng)磁場(chǎng)中，這一數(shù)值遠(yuǎn)超過體系的泡利極限，是塞曼保護(hù)超導(dǎo)電性的直接證據(jù)。第一性原理計(jì)算結(jié)果也表明，條狀非公度相中特殊的晶格畸變會(huì)延伸至鉛膜中，從而在該體系中引入很強(qiáng)的塞曼自旋軌道耦合。同時(shí)，新的微觀理論也給出了強(qiáng)雜質(zhì)情形下各種自旋軌道耦合及散射效應(yīng)對(duì)二維超導(dǎo)臨界場(chǎng)的影響并定量地解釋了塞曼保護(hù)超導(dǎo)電性的物理機(jī)制。該工作表明，可以通過界面工程在中心反演對(duì)稱性保護(hù)的二維超導(dǎo)中引入面內(nèi)中心反演對(duì)稱性破缺，也即在二維晶體超導(dǎo)體系中人工引入塞曼保護(hù)的超導(dǎo)電性機(jī)制。這一結(jié)果預(yù)示出人們有望在二維超導(dǎo)體系中，通過界面調(diào)制發(fā)現(xiàn)新的非常規(guī)超導(dǎo)特性。這種宏觀尺度強(qiáng)自旋軌道耦合下的二維超導(dǎo)，也為拓?fù)涑瑢?dǎo)的探索提供了新的平臺(tái)，并為未來(lái)無(wú)耗散或低耗散量子器件的設(shè)計(jì)與集成奠定了基礎(chǔ)。圖 (a) 脈沖強(qiáng)磁場(chǎng)實(shí)驗(yàn)表明6個(gè)原子層厚鉛膜的超導(dǎo)電性在高達(dá)40 T的水平強(qiáng)場(chǎng)下仍不被破壞。(b) 臨界場(chǎng)隨溫度的關(guān)系與理論高度重合，有力地證明了超薄鉛膜中的塞曼自旋軌道耦合保護(hù)的超導(dǎo)電性。 (c) 對(duì)外延生長(zhǎng)于條狀非公度相（SIC）界面上的超薄鉛膜進(jìn)行磁阻測(cè)量的示意圖。

成果創(chuàng)新點(diǎn) 主要技術(shù)創(chuàng)新路徑：首先在金屬板上精確車銑出所需 異構(gòu)界面，然后根據(jù)爆炸焊接相關(guān)理論計(jì)算出制備過程所 需的全部參數(shù)，最后在指定的環(huán)境下進(jìn)行爆炸復(fù)合操作。 關(guān)鍵技術(shù)指標(biāo):異構(gòu)界面形狀尺寸確定、焊接參數(shù)的合 理選擇、精確定位及對(duì)復(fù)板飛行姿態(tài)的控制。 核心解決問題、核心優(yōu)勢(shì)：解決了物理化學(xué)性質(zhì)相差 很大的金屬板材之間的復(fù)合，同時(shí)異構(gòu)界面增加了金屬板 材間的結(jié)合面積，提升了結(jié)合強(qiáng)度。

主要技術(shù)創(chuàng)新路徑：首先在金屬板上精確車銑出所需異構(gòu)界面，然后根據(jù)爆炸焊接相關(guān)理論計(jì)算出制備過程所需的全部參數(shù)，最后在指定的環(huán)境下進(jìn)行爆炸復(fù)合操作。 關(guān)鍵技術(shù)指標(biāo):異構(gòu)界面形狀尺寸確定、焊接參數(shù)的合理選擇、精確定位及對(duì)復(fù)板飛行姿態(tài)的控制。 核心解決問題、核心優(yōu)勢(shì)：解決了物理化學(xué)性質(zhì)相差很大的金屬板材之間的復(fù)合，同時(shí)異構(gòu)界面增加了金屬板材間的結(jié)合面積，提升了結(jié)合強(qiáng)度。