關(guān)于單層FeSe/SrTiO3高溫超導(dǎo)機(jī)理的研究系列進(jìn)展
北京大學(xué)量子材料中心王健研究組與合作者在鈦酸鍶(SrTiO3)襯底上外延生長的單原胞層厚(0.55 nm)鐵硒(FeSe)薄膜中觀測到了具有磁激發(fā)跡象的玻色模式和強(qiáng)非磁性雜質(zhì)誘導(dǎo)的準(zhǔn)粒子束縛態(tài)。兩項(xiàng)發(fā)現(xiàn)為超導(dǎo)機(jī)制備受爭議的單原胞層鐵硒薄膜提供了異號配對的重要實(shí)驗(yàn)證據(jù),表明在該體系中盡管界面電–聲耦合被認(rèn)為可以增強(qiáng)超導(dǎo)特性,自旋漲落對于庫珀對的配對有著不可忽略的作用,或?qū)﹁F基高溫超導(dǎo)機(jī)理的統(tǒng)一理解提供重要參考。 提升超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度和理解庫珀配對機(jī)制是超導(dǎo)領(lǐng)域兩個(gè)最重要的研究方向。在以往的鐵基超導(dǎo)研究中,基于電子–空穴費(fèi)米口袋嵌套的s±波配對被廣泛接受。然而對于AxFe2?ySe2 (A = K, Rb, Cs, Tl)、(Li1?xFex)OHFe1?ySe,尤其是單原胞層 FeSe/SrTiO3等一系列重電子摻雜鐵硒化合物,重電子摻雜會導(dǎo)致費(fèi)米能級上移,進(jìn)而導(dǎo)致布里淵區(qū)中心Γ點(diǎn)的空穴費(fèi)米口袋降至費(fèi)米能級以下,使得電子–空穴費(fèi)米口袋嵌套理論失效。因而,鐵基超導(dǎo)中的s±配對圖像受到嚴(yán)峻挑戰(zhàn)。 鈦酸鍶襯底上外延生長的鐵硒薄膜具有鐵基超導(dǎo)家族最簡單的分子結(jié)構(gòu)和最高的超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度(能隙閉合溫度的典型值為65 K),自2012年被清華大學(xué)薛其坤團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)以來在國際凝聚態(tài)物理領(lǐng)域掀起了研究熱潮。前期,北京大學(xué)王健研究組與薛其坤研究組合作采用電輸運(yùn)和抗磁性測量首次報(bào)道了單層鐵硒中高溫超導(dǎo)的直接證據(jù)(Chin. Phys. Lett. 31, 017401 (2014),被Science編輯選擇文章Science 343, 230 (2014)報(bào)道)。然而,其中的超導(dǎo)配對機(jī)制,一直存在爭議,始終懸而未決。 為了揭示單層鐵硒中的超導(dǎo)配對機(jī)制,王健研究組開展了一系列系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)中的單層鐵硒超薄膜采用分子束外延技術(shù)生長于鈦酸鍶襯底。通過原位超高真空(~10?10 mbar)原位掃描隧道譜探測,研究組發(fā)現(xiàn)超導(dǎo)能隙外存在由電子–玻色子耦合導(dǎo)致的鼓包(hump)結(jié)構(gòu)。系統(tǒng)的掃描隧道譜實(shí)驗(yàn)揭示以該鼓包為特征的玻色模式更接近磁激發(fā)信號(圖1),極有可能是充當(dāng)配對媒介、且連接布里淵區(qū)近鄰角落(M點(diǎn))電子費(fèi)米口袋的(π,π)自旋漲落。超導(dǎo)序參量作為復(fù)數(shù),其在費(fèi)米面上的分布存在同相位(保號:sign-preserving)與反相位(異號:sign-reversing)兩種情形。雜質(zhì)散射作為一種相位敏感技術(shù),已廣泛應(yīng)用于以往超導(dǎo)配對研究。其中非磁性雜質(zhì)尤為特殊,其選擇性地局域破壞s±波、d波等異號配對,實(shí)驗(yàn)上表現(xiàn)為誘導(dǎo)超導(dǎo)能隙內(nèi)的束縛態(tài),而對傳統(tǒng)保號s波配對無明顯效應(yīng),因此可用于區(qū)分異號和保號配對圖像。王健研究組采用沉積于單層鐵硒表面的強(qiáng)非磁性雜質(zhì)鉛(Pb)吸附原子作為散射中心,實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)相對于正常超導(dǎo)譜形,鉛原子在超導(dǎo)帶隙邊界附近誘導(dǎo)出電子型譜權(quán)重增強(qiáng),同時(shí)超導(dǎo)能隙減弱(圖2)。該特征是‘隱’束縛態(tài)的典型信號。系統(tǒng)的勢散射強(qiáng)度調(diào)節(jié)(圖2(d))等實(shí)驗(yàn)也印證了這一觀點(diǎn),有力地說明單層鐵硒超導(dǎo)能隙函數(shù)存在異號。同時(shí),基于異號配對圖像,如擴(kuò)展s±波(圖2(e)),南京大學(xué)王強(qiáng)華教授與南京師范大學(xué)高繹教授理論上定性復(fù)現(xiàn)了非磁性雜質(zhì)誘導(dǎo)的超導(dǎo)譜形重構(gòu)。上述的玻色模式與非磁雜質(zhì)散射兩項(xiàng)研究成果一致支持單層鐵硒中存在以自旋漲落為媒介的異號配對,為最終澄清單層鐵硒的界面高溫超導(dǎo)機(jī)制奠定了重要基礎(chǔ),同時(shí)也預(yù)示具有不同費(fèi)米面構(gòu)型的鐵基高溫超導(dǎo)體或存在統(tǒng)一解釋。圖1. 單原胞層 FeSe中具有磁激發(fā)跡象的玻色模式。(a) 單原胞層 FeSe的掃描隧穿譜,顯示超導(dǎo)能隙外由電子–玻色子耦合導(dǎo)致的鼓包結(jié)構(gòu);(b) Ω/2Δ1與Δ1的統(tǒng)計(jì)負(fù)關(guān)聯(lián)(Ω:玻色模式能量;Δ1:內(nèi)超導(dǎo)能隙)。圖2. 單原胞層 FeSe中強(qiáng)非磁性雜質(zhì)誘導(dǎo)的準(zhǔn)粒子束縛態(tài)。(a) Pb吸附原子的STM形貌圖;(b) Pb吸附原子和正常單原胞層 FeSe的掃描隧穿譜,顯示9.5 mV處存在‘隱’束縛態(tài);(c) 跨Pb吸附原子的掃描隧穿線譜;(d) 101組Pb吸附原子掃描隧穿譜(黑實(shí)線下方)與無吸附原子時(shí)的掃描隧穿譜(黑實(shí)線上方)對比;(c) 擴(kuò)展s±波圖像下非磁性雜質(zhì)的模擬局域態(tài)密度譜。 兩項(xiàng)工作分別于2019年5月22日和2019年7月15日發(fā)表于Nano Letters(Nano Lett. 19, 3464?3472 (2019))、Physical Review Letters(Phys. Rev. Lett. 123, 036801 (2019))。論文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.9b00144、https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.123.036801。 其中Nano Letters文章北京大學(xué)博士生劉超飛為第一作者,北京大學(xué)王健教授為通訊作者;Physical Review Letters文章,北京大學(xué)博士生劉超飛、王子喬和南京師范大學(xué)高繹教授為共同第一作者,北京大學(xué)王健教授和南京大學(xué)王強(qiáng)華教授為共同通訊作者。 以上工作得到了國家自然科學(xué)基金、國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、量子物質(zhì)科學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心、中科院卓越創(chuàng)新中心、北京市自然科學(xué)基金、江蘇省自然科學(xué)基金等經(jīng)費(fèi)的支持。王健特別感謝謝心澄、王垡、徐莉梅、任澤峰以及量子物質(zhì)科學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心在北大超高真空分子束外延與低溫掃描隧道顯微鏡實(shí)驗(yàn)室搭建過程中給予的支持。
北京大學(xué)
2021-04-11