化工分離的突破性進展
發展了原位X射線單晶衍射、原位光譜表征和計算機模擬技術對吸附分離的機理和行為進行解釋和預測,還提出多種策略用于精確調控、提高,甚至是“反轉”氣體吸附選擇性,以獲得更好的分離效果。例如,發展了多種提高二氧化碳捕獲效率的策略,實現了常壓、煙道氣和大氣環境中的多個吸附量記錄。提出了利用氣—固反應機理對多孔框架進行精確修飾的策略,設計并合成了兼具擬銅蛋白氧氣活化中心、易氧化有機配體的新型多孔配位聚合物MAF-42。通過氧氣或空氣對MAF-42的氧化,最多可以將材料的吸附選擇性改變四個數量級,甚至從分子篩效應選擇性吸附分子較小的甲烷,反轉為常規的選擇性吸附分子較大的乙烷,分別適用于天然氣中提純乙烷和甲烷 提出了“控制柔性客體分子構型可反轉吸附選擇性”的概念,并對系列代表性多孔配位聚合物進行了實驗和計算機模擬驗證。利用研究團隊前期設計合成的多孔配位聚合物MAF-23(J. Am. Chem. Soc.2012, 134, 17380),實現了反常而且最優的C4碳氫化合物吸附分離順序。常溫常壓下將C4碳氫化合物的混合物通過MAF-23填充的固定床吸附裝置后,丁二烯最先流出而且純度很容易達到99.9%,同時避免了常規蒸餾和吸附純化過程中因加熱而產生的丁二烯自聚問題。
中山大學
2021-04-13