近日，西電杭州研究院先進視覺研究所石理平教授團隊完成了一項利用飛秒激光脈沖串誘導非晶硅（α-Si）薄膜氧化形成可調諧納米光柵的最新研究成果，對于實現高效率、高品質、可調控的飛秒激光誘導自組織微納加工有重要參考意義。

相關成果以“Burst Laser-Driven Plasmonic Photochemical Nanolithography of Silicon with Active Structural Modulation”為題，發表Ultrafast Science上。西電杭研院是論文第一完成單位，合作單位還包括德國洪堡大學和德國Max Born研究所。

我們日常使用的光電元器件，如智能手機內的圖像傳感器、電腦顯示屏下的發光二極管等，都朝著更小、更精密的方向發展，因而對于精密微納制造的需求也越來越高。近年來，電子束/離子束刻蝕、光刻、納米壓印等微納加工技術日漸成熟。然而這些技術所需的設備復雜，成本高昂。

激光誘導表面周期性結構示意圖

激光誘導表面周期性結構（LIPSS）作為一種自組裝加工技術，自1965年被發現以來一直受到業界廣泛關注。早期研究表明，飛秒激光燒蝕物體表面可以大批量制備LIPSS，亦即實現大面積、高通量的周期性納米光刻，可是激光燒蝕產生的碎屑和熱量殘余等問題會導致加工過程的可控性、可調諧性變差。

針對上述問題，發展非燒蝕性的飛秒激光加工技術成為實現高品質、可調控納米光刻的重要道路之一。前期研究已經發現，采用飛秒激光誘導表面生成氧化性LIPSS可一定程度提高加工的可控性，但仍難以實現加工結構參數的靈活調節。

為此，該研究創新性地使用飛秒脈沖串制備周期性納米光柵，不僅取得了規則性更佳的納米紋理，還通過改變單脈沖串脈沖數成功實現了對LIPSS周期和深度的主動調制。

單脈沖加工模式（上）與脈沖串加工模式（下）示意圖

相較于使用重復單脈沖加工的傳統技術，飛秒脈沖串中重復頻率更高的子脈沖會增加被輻照材料表面的熱累積、影響材料的有效折射率和吸收特性，進而讓表面等離激元（SPP）的激發和傳播也發生變化，最終改變LIPSS的結構。

不同加工參數下制備的樣品

通過改變激光加工參數（脈沖能量Ep與單脈沖串脈沖數量n）制備的光柵樣品，由所示樣品可以發現：適當選擇n的數值，脈沖串加工模式帶來的熱累積不僅會使LIPSS更易生成還會保證其紋理規則性。當然也要注意n值過大時，樣品表面會過度氧化甚至燒蝕。

(A)LIPSS沿x方向的相對高度；(B)LIPSS的調制深度；(C)周期與單脈沖串脈沖數的關系；(D)LIPSS的周期與激光脈沖能量的關系

飛秒脈沖串對LIPSS周期與調制深度的影響：二者變化趨勢類似，均隨每一脈沖串所含脈沖數目n的增加而線性增長。

不過，當n值過大時，LIPSS周期與調制深度便不再增長，其中調制深度甚至還出現略微下降的情況。這或許是由于熱量過度累積，損害了LIPSS的生成。作為對照，單脈沖加工模式下依靠改變脈沖能量幾乎無法調制LIPSS的周期。

(A,C和D)LIPSS的SEM圖；(B)氧、銅和硅的二維EDX圖

為了更全面、真切地洞悉LIPSS的真實面貌，由掃描電鏡（SEM）與能量色散譜儀（EDX）觀測的樣品圖像共同反映出：實驗所得LIPSS是由大量被氧化的納米顆粒組成，并且納米顆粒的尺寸也會隨單脈沖串脈沖數增加而增加。

大面積加工制備的LIPSS

最后，為了演示上述工藝應用于大面積納米光刻的可行性，團隊使用柱透鏡聚焦、加工了大面積的納米光柵，兩種加工模式下制備的光柵均有很好的規則性，可見脈沖串加工模式帶來的額外熱累積在大面積加工時不會產生明顯的負面影響。

該研究表明使用飛秒激光脈沖串可以制備具有可控周期和調制深度的高質量周期性納米光柵，這種新穎的加工方法可以應用于大面積的納米紋理制造，這對于微納加工領域是一個重要突破，同時也為更高效和更高質量的納米制造工藝奠定了基礎，對于整個光電子產業而言其都具有相當大的應用潛力！