2月7日,《自然·物理》(Nature Physics)以長文形式在線發表了國家脈沖強磁場科學中心于海濱教授團隊題為“Unified percolation scenario for theaandbprocesses in simple glass formers”的論文。我校為論文第一完成單位,中心2022級博士生高亮為論文第一作者,于海濱教授、丹麥洛斯基爾德大學Jeppe Dyre教授為論文共同通訊作者,丹麥洛斯基爾德大學Thomas Schrøder教授參與研究。
在凝聚態物理領域,晶體物質僅是凝聚態物質的一個特例,而種類繁多的非晶物質(也稱為玻璃態物質)則構成了更為復雜的無序體系。盡管晶體物質的相關理論已經相當成熟,但無序體系物理仍沒有一個統一理論框架,至今仍極具挑戰性。非晶態物質和無序體系對科學技術有著深遠的影響,從文藝復興時代的顯微鏡、望遠鏡到信息時代的光纖、顯示屏幕,玻璃態物質一直都是重要材料。蛋白質折疊、人體冷凍計劃以及生物的社會集體行為等領域也與非晶態物質的特性密切相關。理解玻璃的本質被認為是21世紀最具有挑戰性的科學問題之一。
與晶體不同,非晶物質的結構呈現出長程無序的特點,這使得其表現出諸多獨特且復雜的現象。具體而言,非晶物質的振動模式無法簡單地用平面波來描述,其流動行為并非由明確的缺陷所主導,且其動力學過程極為復雜,難以用傳統的理論框架進行完整解釋。非晶物質表現出豐富的動力學過程,稱為弛豫,其既具有普遍性,又與具體材料的種類、成分和制備工藝緊密相關,是連接材料結構與性質的紐帶。于海濱教授團隊前期在金屬玻璃體系中進行了深入研究,發現無序體系弛豫與微觀結構、力學性能、玻璃穩定性之間存在密切關聯,在此基礎上提出了動力學序參量,為理解非晶態物質提供了重要見解(National Science Review11,nwae091,2024;Science Advances10,eadk2799,2024;Progress in Materials Sciences145,101311,2024)。
在非晶物質中,α弛豫和β弛豫是所有非晶物質都具有的兩個最重要的動力學過程,前者代表了非晶物質由液態轉變為固態的過程,與玻璃轉變和具體材料的形成能力相關;而后者作為非晶固體主要的原子運動過程,與其玻璃物質的力學性能、結構穩定性、相變信息材料的信息存取速率等性質相關。盡管已有大量的研究來闡明兩種弛豫內在的機理,比如模態耦合理論、能量勢壘理論、剪切形變區模型和鏈狀運動模型,但仍缺少理論模型來對兩種弛豫過程進行統一的描述,并提供清晰的物理圖像。
圖1 雙重逾滲模型
此研究中,團隊提出了一種雙重逾滲模型,并通過對二維和三維玻璃模型的廣泛計算機模擬,監測微觀粒子的運動,建立了不同運動狀態粒子的逾滲和α、β弛豫之間的關聯(在該模型中,粒子的運動狀態是廣義的,不被具體的自由度所局限)。如圖1所示,隨著溫度降低至液態,金屬玻璃中不可移動粒子(immobile)的逾滲發生在α弛豫溫度范圍內,而當溫度進一步降低至玻璃態時,可動粒子(mobile)的逾滲則界定了β弛豫的發生,即兩種粒子的逾滲可分別作為α弛豫和β弛豫的信號。而在二維系統中,由于不可移動粒子和可移動粒子的逾滲幾乎同時發生,導致沒有明顯的α弛豫和β弛豫分離。
圖2 雙重逾滲分析以及由雙重逾滲溫度比決定的β弛豫模式
相比以往玻璃態理論,雙重逾滲模型原則上可以解釋和預測任何結構的玻璃態物質及任何自由度的α、β弛豫行為,向建立非晶態物質統一理論邁近了重要一步。這些發現為理解非晶物質中復雜的物理過程和弛豫行為提供了新的視角。
該研究工作得到國家自然科學基金、華中科技大學和強磁場中心計算平臺、丹麥VILLUM基金會等支持。