鋰硫電池因其理論容量高、環保和成本低等優勢，被認為是最有前途的能源存儲系統之一。然而，多硫化鋰（LiPSs）的穿梭效應和緩慢的反應動力學嚴重阻礙了鋰硫電池的工業化發展。解決這些挑戰的主要策略在于設計高效且耐久的雙向催化劑。異質結材料作為最有前景的電催化劑候選者，有望推動高能量密度鋰硫電池的發展。然而異質結催化劑活性及耐久性的進一步提高和異質結材料促進硫氧化還原動力學的詳細功能機制仍不清楚。化學科學與工程學院溫鳴教授團隊致力于破解該難題，利用氧橋偶聯多孔碳負載CoTe2/Co納米顆粒，開發了高暴露活性位點的對多硫化鋰具有雙向催化的異質結材料。此方法也為其他高效異質結催化材料的設計提供了新思路。相關研究成果“Oxygen Bridges of CoTe2/Co-O-NC Enhancing Adsorption-Catalysis of Polysulfide for Stable Lithium–Sulfur Batteries”近日在線發表于材料領域國際著名期刊《先進功能材料》(Advanced Functional Materials)。

研究團隊開發了一種納米結構的CoTe2/Co-O-NC電催化材料，以實現多硫化鋰（LiPSs）的有效吸附和雙向催化轉化。研究結果表明，CoTe2/Co-O-NC中形成的氧橋（Co-O-C）不僅能有效地將鈷的d帶中心移至費米能級附近，從而增強對多硫化鋰的吸附，還能增強CoTe2/Co異質結的內置電場，從而降低硫轉化的能壘。在充放電過程中，顯著降低了Li2S的沉積和解離能壘，明顯提高了高活性催化劑的耐久性，并實現了快速的跨界面電荷轉移。通過詳細的結構表征發現，其中氧共價偶聯的Co-O-C鍵在CoTe2/Co-O-NC中被作為了電子橋，電子發生了從Co轉移到O，然后再轉移到C的過程，確保了在O-NC、CoTe2/Co和電解質三相界面之間的超快速電荷轉移和構建了縱橫交錯的多條電子傳輸通道。

電化學研究表明，CoTe2/Co-O-NC用作鋰硫電池正極材料時，表現出高比容量（1498 mAh [email protected]）和優異的循環穩定性（0.2 C下循環200次和0.5 C下循環500次后的容量衰減率分別為0.028%和0.046%）。組裝的軟包電池，在硫負載量為6.7 mg cm-2、E/S比為4 μL mg-1的苛刻條件下，可實現368 Wh kg-1的高能量密度，具有較好的商用潛能。原位XRD也證明了CoTe2/Co-O-NC可以加速硫的雙向催化轉化，實現LiPSs的快速“捕獲-擴散-轉化”。

通過實驗結合理論計算證明，CoTe2/Co-O-NC中形成的氧橋不僅將鈷的d帶中心移至費米能級，增強了對LiPSs的吸附；而且增強了異質結的內置電場，降低了硫轉化的能壘。此外，氧橋還削弱了CoTe2/Co-O-NC中與氧連接的金屬Co與LiPSs中S之間的相互作用，從而減少了Co催化位點死硫的沉積，避免了催化劑毒化等副反應的發生，提高了催化劑使用的耐久性。

化學科學與工程學院溫鳴教授為論文唯一通訊作者，博士研究生楊釗為論文第一作者。該研究工作得到了同濟大學吳慶生教授、吳彤研究員和英國Northumbria University傅永慶教授的支持，同時該工作得到了國家自然科學基金面上項目的資助。