氨(NH?)在農業、紡織工業、塑料及制藥工業中發揮著關鍵作用。同時,因其具有高能量密度(4.3 kWh/kg?¹)以及清潔排放的特性,氨在作為下一代能源載體方面也展現出巨大潛力。傳統的Haber-Bosch工藝合成氨每年消耗約消耗全球2%的能源,二氧化碳排放量超過3億噸。因此,探索綠色且可持續的合成氨方法,對于實現全球環境的可持續發展至關重要。
近年來,碳中和與清潔能源技術研究團隊一直致力于探索綠色低碳的合成氨路徑,包括N2還原合成氨、NO加氫催化合成氨、NO3-電催化還原合成氨等。其中,電催化NO??還原(NO?RR)被視作一種溫和、可持續的綠色合成氨技術,同時為恢復全球“氮循環”的不平衡提供了解決途徑。
近日,該團隊開發了一種CuNi0.75-MOF/NF電極材料,該材料作為NO3RR高效催化劑在-1.0 V(vs. RHE)的條件下,獲得了出色的FE(95.88%)以及氨產率(51.78 mgh-1cm-2)。通過¹?N同位素標記實驗證明NH?來源于NO??還原,并采用¹H 核磁共振(NMR)法和比色法對 NH?的產率進行了定量分析。利用原位傅里葉變換紅外光譜(FTIR)和原位電化學質譜(DEMS)推導出了 NO?RR反應途徑,證明了CuNi?.??-BTC/NF催化劑中的 Ni 和 Cu 位點之間的協同催化作用可有效促進*NOH 中間體的形成,加快電催化NO?RR過程中的表面氫化速率。該工作為雙金屬電極材料作為合成氨催化劑應用于NO?RR領域提供了一條新的思路。
相關工作以“Copper–nickel–MOF/nickel foam catalysts grown in situ for efficient electrochemical nitrate reduction to ammonia(DOI:10.1016/j.jhazmat.2024.136036)”為題,在《Journal of Hazardous Materials》(中科院1區TOP,影響因子12.2)發表。論文的第一作者為化學化工學院研究生楊晨霞、唐贏和楊茜,通訊作者是王剛、王宗元和于鋒。
圖1 摘要圖