5月18日,中國海洋大學海洋生命學院海洋生物遺傳與育種教育部重點實驗室方宗熙-薩斯海洋分子生物學研究中心劉偉治團隊、中國科學院深圳先進技術研究院鐘超團隊以及劉志遠團隊在Nature Communications上在線發表題為“Extensible and self-recoverable proteinaceous materials derived from Scallop Byssal Thread”(《扇貝足絲來源的高延伸性和自恢復性蛋白材料研究》)的論文。研究團隊經過多年潛心研究,在扇貝足絲蛋白仿生材料研究領域取得重要研究進展。
生物仿生材料一直是材料領域的研究熱點和難點。為彌補當前組織修復材料、柔性傳感器和可穿戴設備材料在濕環境下延伸性差、恢復性差等不足,研究團隊多年來聚焦在濕環境下具有高延展性的扇貝足絲,克服了天然材料提取表征困難等技術難題,從扇貝足絲蛋白中首次報道了一種具有高延展性的纖維蛋白材料Sbp5-2,并聯合開展了材料組裝機制及應用研究,該研究加深了對蛋白基海洋生物材料組裝分子機制的認識,為未來開發具有自主知識產權的新型海洋生物醫用材料奠定了基礎。
首先對扇貝足絲結構和機械性能進行表征。研究發現其在濕環境下延伸性能可達327±32%(圖1a),超過了絕大多數天然的生物纖維(圖1b)。通過對足絲纖維部(圖1c)微觀結構進行觀察,足絲纖維由折疊的片層組成,并且富含β-sheet結構(圖1d)。基于多組學技術從足絲纖維部篩選出關鍵蛋白組分Sbp5-2(圖1e),該蛋白具有顯著的序列特點:含有多個重復模塊(TRM)并且富含Cys(圖1f)。體外重組表達該蛋白的重復模塊序列成功制備了仿扇貝足絲的重組蛋白纖維(圖1g-j)。
圖1.扇貝足絲機械性能與結構以及重組蛋白纖維制備
體外重組蛋白纖維的力學性質和組裝機制研究表明:1. 重組絲具有扇貝足絲的層級結構和力學性能,具有顯著的延展性和自恢復能力(圖2a-d);2. 機制研究發現氫鍵、金屬羧基配位和二硫鍵為主的分子間交聯對rTRM7纖維的延伸性和自恢復能力有調控作用:纖維內部水分子起到增塑作用從而提高纖維的延伸性,二硫鍵的存在可以顯著增強其拉伸強度同時降低其延伸性,Ca2+與蛋白的羧基形成配位鍵,并且提高了蛋白分中β-sheet含量,從而提高重組蛋白纖維的拉伸強度(圖2e-j)。
圖2.重組蛋白纖維rTRM7機械性能及其調控機制
為了探索高延伸性重組蛋白纖維在生物醫學領域的應用,研究人員將石墨烯嵌入蛋白纖維中制備出同時具有高延伸性和高導電性能的纖維e-rTRM7(圖3a-d), 蛋白纖維e-rTRM7具有非常良好的細胞相容性,并且在作為應變傳感器和電生理信號傳輸電極方面具有非常大的應用潛力(圖3e-i)。
圖3.導電e-rTRM7纖維作為應變傳感器和電信號傳輸電極的應用
部分研究成果已獲授權新材料專利(ZL201810924015.5)。論文的通訊作者為中國海洋大學劉偉治教授、深圳先進技術研究院鐘超研究員和劉志遠研究員,主要作者為中國海洋大學博士研究生張小康、碩士研究生王碩碩,上海科技大學博士研究生崔孟奎和深圳先進技術研究所的博士研究生韓飛。中國海洋大學、北京航空航天大學、清華大學、上海同步輻射光源的多位老師參與了論文研究工作。該研究得到了國家自然科學基金、深圳先進技術研究院開放課題項目以及深圳合成生物創新研究院項目的支持。
通訊員:張小康