左圖：表面二次諧波效應(yīng)示意圖；右圖：光學(xué)微腔增強(qiáng)表面非線性效應(yīng)。

二階非線性光學(xué)效應(yīng)是現(xiàn)代光學(xué)研究與應(yīng)用中最基本、最重要的非線性光學(xué)過程之一，被廣泛地用于實(shí)現(xiàn)頻率轉(zhuǎn)換、光學(xué)調(diào)制和量子光源等。由于結(jié)構(gòu)反演對(duì)稱性的限制，常用的硅基光子學(xué)材料往往不具備二階非線性電偶極響應(yīng)。借助材料的表面或界面，這種反演對(duì)稱性可以被打破，進(jìn)而誘導(dǎo)出二階非線性光學(xué)響應(yīng)。然而，傳統(tǒng)的表/界面非線性光學(xué)研究存在兩個(gè)重要挑戰(zhàn)：一是非線性轉(zhuǎn)換效率極低，即使在高強(qiáng)度的脈沖光激發(fā)下也僅能產(chǎn)生極少量的二階非線性光子；二是體相電四極響應(yīng)嚴(yán)重地干擾表面對(duì)稱性破缺誘導(dǎo)的非線性信號(hào)分析。

該項(xiàng)工作中，北京大學(xué)課題組利用超高品質(zhì)因子回音壁光學(xué)微腔極大增強(qiáng)光與物質(zhì)相互作用的優(yōu)勢(shì)，在二氧化硅微球腔中獲得了高亮度的二次諧波和二次和頻信號(hào)。為了充分發(fā)揮微腔“雙增強(qiáng)”效應(yīng)，研究人員發(fā)展了一種動(dòng)態(tài)相位匹配方法，利用光學(xué)微腔中熱效應(yīng)和光學(xué)克爾效應(yīng)的相位調(diào)制，高效地實(shí)現(xiàn)了基波和諧波信號(hào)同時(shí)與微腔模式共振。實(shí)驗(yàn)上獲得的二次諧波轉(zhuǎn)換效率達(dá)0.049% W-1，相比傳統(tǒng)表面非線性光學(xué)，該效率增強(qiáng)了14個(gè)數(shù)量級(jí)。

左圖：實(shí)驗(yàn)獲得的激發(fā)光和二次諧波光譜圖；右圖：動(dòng)態(tài)相位匹配過程二次諧波功率變化。

研究人員進(jìn)一步通過對(duì)基波偏振和二次諧波模式場(chǎng)分布的測(cè)量分析，成功提取得到只有表面對(duì)稱性破缺誘導(dǎo)的非線性信號(hào)，排除了體相電四極響應(yīng)的干擾。這種表面對(duì)稱性破缺誘導(dǎo)的非線性信號(hào)有望作為一種超高靈敏度的無標(biāo)記“探針”，用來檢測(cè)和研究材料表面分子的結(jié)構(gòu)、排布、吸收等物理與化學(xué)性質(zhì)，為表面科學(xué)研究與應(yīng)用提供了一個(gè)全新的物理平臺(tái)；同時(shí)，該項(xiàng)研究發(fā)展的動(dòng)態(tài)相位匹配機(jī)制具有普適性，可進(jìn)一步推廣到不同材料、不同形狀的光學(xué)諧振腔中，有望在非線性集成光子學(xué)中發(fā)揮重要作用。