論文封面

過氧化氫（hydrogen peroxide，H2O2）可以通過雙室水電解槽中的電化學氧還原反應可持續合成，目前提高電化學H2O2生成量的方法主要集中在提高陰極的催化活性和優化陰極結構，但在制備過程中仍需使用昂貴的離子交換膜，這限制了其在偏遠地區的應用。由于H2O2在陽極上很容易被氧化成O2，因此，必須使用離子交換膜來避免H2O2傳輸到陽極表面發生氧化反應。然而離子交換膜造價昂貴，約$1400m−2。此外，離子交換膜還會受到復雜水環境的影響，其性能會隨著時間的推移而下降，在實際應用過程中需定期更換，導致成本升高。因此，為了在單室中生成高濃度的H2O2，需要開發一種新的策略來避免H2O2分解。

近日，北京大學環境科學與工程學院楊武霖研究員課題組在《自然·通訊》（Nature Communications）上發表論文，提出了一種氣泡屏蔽策略，通過對水-氣-電極界面進行逆向工程設計來抑制H2O2的降解，從而在無膜電解槽中實現高濃度H2O2生成。此外，本文設計了一種基于該電極的無膜電解槽裝置，利用太陽能驅動，可實現H2O2的原位生成及地表水中大腸桿菌原位滅活。該電極性能高、穩定性強、成本低、操作便捷，具有良好的應用前景。

圖1  無涂層和HPL涂覆陽極的示意圖及表征結果

為了在無膜電解槽內生成高濃度的H2O2，本研究開發了一種氣泡屏蔽策略，該策略通過在電極上使用成本較低的聚四氟乙烯（PTFE）作為疏水性多孔層（Hydrophobic Porous Layer，HPL）涂層，能減緩氣體直接脫離電極表面并釋放至溶液的過程。除了利用PTFE的疏水性外，HPL還可以為氣泡的形成和附著提供充足的場所。與此同時，氣泡屏蔽了H2O2進入電極表面，從而最大限度地減少了H2O2的降解。通過H2O2分解測試，分別確定了PTFE對陽極和陰極的屏蔽作用。為了驗證這種方法，我們設計了一組含成對HPL電極的無膜電解槽，評估了H2O2的生成和電極的穩定性，在單室中得到了超高的H2O2產量。HPL電極在電流密度為40mAcm−2時的無膜電解槽內運行5h能產生10.05±0.05gL−1的H2O2，是目前已報道的無膜電解槽中H2O2濃度最高的電極。此外，本研究還設計了一個太陽能驅動的無膜電解槽消毒裝置，裝配涂覆了HPL的電極對。采用該裝置可在60min內實現地表水中大腸桿菌原位滅活，適用于缺乏電力供應和衛生設施較差的偏遠地區。該系統避免了離子交換膜的使用，提供了一種簡單、實用、低成本的方法，為電化學生成H2O2的工業應用和農村飲用水消毒提供了基礎。本文提供了一種實用的方法，將HPL電極應用于無膜電解槽中，實現高速率和高濃度的H2O2生成。本研究有助于后續利用氣泡實現界面微反應的傳質調控研究，并為后續固-液-氣三相界面研究提供新思路。

圖2 在三種陽極表面H2O2的消耗量、氣泡尺寸分布及氣泡屏蔽機制示意圖

圖3  HPL電極對在無膜電解槽中制備H2O2性能及應用